實驗所用帶聚合物上漿劑的原漿聚丙烯腈基碳纖維（HexcelIM212k中模量），在沉積前采用丙酮回流處理8h，并反復沖洗以去除上漿劑。處理后的纖維在80°C烘箱中干燥12h。采用雙電極電泳沉積（EPD）工藝，將組裝好的納微結構涂覆于碳纖維表面：以碳纖維為工作電極，兩側設置不銹鋼對電極（圖1b）。電極間距設定為2cm，以縮短顆粒遷移距離。本體系中加入的PVP與羧基功能化CNT，無需額外添加表面活性劑即可調控顆粒電荷。對電極上未觀察到沉積現象，表明帶負電的LFPPVPCNT顆粒可有效遷移。去除上漿劑后，碳纖維束用夾具框架裝置輕微繃緊固定，以保證沉積過程中電學接觸穩定一致（見圖S2）。將纖維置于不銹鋼電極中間，間距固定為2cm，以確保電場均勻。帶負電的LFPCNTPVP顆粒天然適用于陽極電泳沉積，此時碳纖維作為陽極，無需添加表面活性劑即可形成均勻、保形的涂層。這一現象與PVP吸附及CNT表面羧基所引入的負電荷特性一致，促使顆粒向碳纖維電極遷移。該陽極沉積模式與本研究觀察到的沉積機制相符，也解釋了不銹鋼對電極上無涂層的原因。表S1總結了陽極與陰極電泳沉積的主要區別，包括顆粒帶電方式、穩定劑、沉積機理以及與結構正極制備相關的基底相互作用。沉積采用40–80V直流電壓，沉積時間4–8min。涂覆完成后，纖維在60°C真空烘箱中干燥16h，隨后置于真空干燥器中保存。表1匯總了具有不同形貌特征的各類正極的組分與工藝參數。對于大粒徑LFP組，直接使用原粉，其中值粒徑為1.3μm（D50，廠家數據）。對于小粒徑LFP組，先將原LFP粉末分散于DMF溶劑中，再通過孔徑1.0μm的尼龍濾膜真空過濾。該工藝可將大于1μm的顆粒截留在濾膜上，而收集到亞微米級組分（100nm–1μm）。采用環氧樹脂灌注料（INF114）及配套INF211固化劑（PROSET，美國）作為基體，制備復合材料層壓板。使用所制備的碳纖維正極，通過真空輔助樹脂傳遞模塑成型（VARTM）工藝制備復合材料板材。---你如果需要，我可以把剩下的結果與討論、結論、圖表說明也一次性翻完，保持通篇風格統一。

采用CR2032型扣式電池對碳纖維復合材料表面LFP?CNT?PVP涂層的電化學性能進行表征，以金屬鋰片作為對電極。電解液為1.0M六氟磷酸鋰（LiPF?）溶于體積比1:1的碳酸乙烯酯與碳酸二乙酯混合溶劑中（Sigma?Aldrich公司）。將正極與負極組裝于鋁制CR2032電池殼內，殼內配有鋁制墊片與彈簧墊片。采用Celgard2500聚丙烯單層微孔膜作為隔膜。使用LandT公司扣式電池封口機在2噸壓力下進行封口。

利用Bio?logicSP?200電化學工作站，在2.0～4.5V（vs.Li?/Li）電壓區間內以不同倍率進行恒流充放電循環測試。循環伏安測試（CV）在0.1mV/s掃描速率、2.0～4.5V（vs.Li?/Li）范圍內進行（BioLogicSP200）。采用Interface1010E電化學工作站（GAMRY公司）進行電化學阻抗譜（EIS）測試，頻率范圍為10000Hz～0.01Hz，交流振幅為10mV。使用GAMRYEchemAnalyst軟件對阻抗數據進行擬合。

采用德國布魯克公司D8AdvanceECO型X射線衍射儀對樣品進行結構表征，使用CuKα輻射（λ=1.5406?），工作電壓40kV，電流25mA，在2θ=10°～70°范圍內采集XRD圖譜。采用i?RamanPlus532nm激光拉曼光譜儀（B&WTek，現隸屬于瑞士萬通）進行拉曼光譜分析，激光波長532nm。使用SA?9601單站式比表面積分析儀對不同正極樣品進行BET比表面積測試。采用TA?Q50型熱重分析儀進行熱重（TG）分析，測試溫度范圍25～1000°C，升溫速率10°C/min，氣氛為氮氣。

參照ASTMD7264/D7264M與ASTMD2344/D2344M標準，分別通過三點彎曲試驗與短梁法試驗對碳纖維正極復合材料層壓板的力學性能進行評價。按照標準將層壓板裁切為矩形試樣，標稱厚度3.6mm。每種工藝至少測試5個試樣，彎曲試驗與層間剪切強度（ILSS）試驗的跨厚比分別為32:1和4:1。試驗在UNITEDSMART1萬能材料試驗機上進行，位移控制模式，橫梁速率1mm/min。記錄載荷–位移曲線，并按照相應標準公式計算彎曲強度、彎曲模量與層間剪切強度。

每種工藝至少對3組獨立制備的樣品進行電化學與力學表征，文中所示數據為多次測試平均值，誤差棒代表標準偏差。

3.結論

本研究將具有系統調控形貌特征的LFP基正極集成于碳纖維上，闡明了粒徑、涂層厚度、孔隙特征及CNT含量如何共同決定結構電池復合材料的電化學與力學性能。

優化后的正極由小粒徑LFP顆粒、薄型涂層、3 wt%羧基功能化CNT及PVP粘結劑組成，表現出最優的電化學性能：在0.1C倍率下比容量達134 mAh/g，200次循環后容量保持率為96%。

形貌調控結果揭示了清晰的結構–性能關系。具有小粒徑LFP與薄涂層的Small-LFP-Thin正極，能夠促進更快的鋰離子擴散與電子傳輸，從而提升活性材料利用率與循環穩定性。與小粒徑樣品相比，大粒徑LFP制備的正極電荷轉移電阻顯著升高，比容量降低約31%。BET分析證實，大粒徑體系比表面積更小，限制了電解液浸潤并阻礙界面形成。

對于小粒徑LFP正極，增加涂層厚度可提高活性物質載量，從而提升面容量，但也會延長離子傳輸路徑，導致極化程度略有升高、電荷轉移電阻增大，比容量降低約22%。

對含優化Small-LFP-Thin正極的復合材料層壓板進行力學測試表明：其彎曲強度更高、層間剪切強度（ILSS）提升、損傷起始延遲，裂紋擴展路徑更為曲折，這些特征均表明界面結合增強、載荷傳遞效率提高以及由形貌驅動的界面增韌效應。

斷口分析顯示，均勻的CNT網絡與結合良好的涂層使裂紋發生偏轉，并呈現混合模式失效，證明沉積誘導的形貌同時決定了結構電池復合材料的電化學穩定性與力學增強效果。

在2C倍率下循環200次后的SEM表征進一步證實，涂層完整性、CNT網絡連續性及界面區域均得到良好保持，表現出優異的電化學–力學耐久性。上述性能提升歸因于優化后的Small-LFP-Thin結構具有更短的傳輸路徑與穩定的SEI膜形成。

盡管本研究重點在于控制電泳沉積法制備碳纖維正極的形貌與結構，并揭示相應碳纖維增強聚合物復合材料解耦的電化學與力學響應，但其目標是建立基于機理框架的材料與結構級設計原則——將正極形貌、界面化學、電荷傳輸行為與結構性能相關聯，為碳纖維基正極的設計提供前提。

上述研究結果表明，形貌導向的電泳沉積涂層是實現碳纖維增強復合材料結構電池規模化制備的一條極具前景的技術路線。